Elle entame une carrière de chanteuse reconnue sur les scènes du monde entier, accompagnée par l'arrangeur Burt Bacharach : l'Europe en 1960, puis Israël (où, bien que cela y soit très mal vu, elle chante en allemand, arguant que ses convictions antinazies sont bien connues, ce qui lui vaudra un succès). Puis c'est le continent américain, puis l'URSS en 1964. Son interprétation de la chanson Sag mir, wo die Blumen sind (de) (Dis-moi où sont les fleurs), composée par Pete Seeger et traduite en allemand par Max Colpet (de), fait d'elle une figure saillante de la dénonciation de la guerre froide. Elle enregistre plusieurs disques majeurs comme Dietrich in Rio (1959), Wiedersehen mit Marlene (1960) et Marlene Dietrich in London (1964). Son travail scénique est consacré par son succès à Broadway en 1967.
